https://www.peren-revues.fr/pollutionatmospherique/538 Publications de Auteurs Hervé Plaisance fr 0 https://www.peren-revues.fr/pollutionatmospherique/7121 Les composés hydrocarbonés non méthaniques (HCNM) jouent un rôle prépondérant dans la chimie de l’atmosphère puisqu’ils interviennent en tant que précurseurs de la formation de polluants secondaires comme l’ozone ou les aérosols organiques secondaires. Disposant d’une base de données conséquente d’au moins cinq années de mesures systématiques de 46  HCNM sur trois sites de l’observatoire MERA (Mesure et Évaluation en zone Rurale de la pollution Atmosphérique à longue distance), le modèle sources-récepteur PMF (Positive Matrix Factorization) a été appliqué pour mettre en évidence des associations inter-espèces et identifier des profils de sources à l’origine des concentrations mesurées sur les sites récepteurs. L’application de ce type de modèle sur des sites ruraux, éloignés des sources et à des espèces réactives comme les HCNM a constitué une nouvelle approche. L’hypothèse de la conservation des masses sur lequel s’appuie le modèle est discutable compte tenu de la réactivité différente des espèces. C’est pourquoi la réactivité a été prise en compte par l’ajout d’une composante d’incertitude comme données d’entrée du modèle. Une étude de sensibilité du modèle a permis de consolider les résultats obtenus par rapport aux choix méthodologiques. Cinq profils de sources communs aux trois sites ont été identifiés : les profils « chauffage résidentiel », « échappement automobile », « évaporation de carburants », « biogénique » et « sources lointaines ». Les contributions relatives de ces sources aux teneurs en HCNM sont cohérentes avec les données d’inventaire d’émissions et avec les résultats d’autres travaux. Elles font apparaître une hiérarchie différente et logique pour les trois sites. L’analyse de ces contributions par classe de rétrotrajectoires de masses d’air met en évidence les parts d’influence locale et continentale où les profils de sources urbaines contribuent davantage alors que la part d’influence océanique est dominée par le profil « sources lointaines ». It has been well established that non-methane hydrocarbons (NMHCs) play an important role as precursors of ozone and other secondary pollutants like Oxygenated Volatile Organics Compounds (OVOC), organic nitrates or particulate organics matter. Forty-six non-methane hydrocarbon (NMHC) concentrations have been measured between 1997 and 2006 at three MERA sites (Mesure des Retombées Atmosphériques, French acronym for background air pollution monitoring) according to the EMEP programme. VOCs monitoring has been carried out firstly to estimate their background concentration levels and trends, and secondly to provide observation data for model validation and quality check of VOC emission inventories. The objective of this work was to use this extensive dataset in order to identify NMHC source types and to apportion their contributions. Data analysis was performed using Positive Matrix Factorization (PMF). The general concept of this receptor model being mass conservation, the computed factors may not be directly related to emission profiles when reactive species are measured far from the sources but can be interpreted as aged emission profiles. Besides, in this work the uncertainty taken into account as PMF input data combined uncertainty of the measurement method and photochemical reactivity of each considered species. The PMF parameters and the uncertainty model were established and discussed by examining the sensibility of the model. Six factors were considered for the 3 sites. The model results explain on average 86.5% of the total concentrations of the 46 hydrocarbons measured for the 3 sites. About 80% of the variability of the VOC species concentrations could be explained by the model for all sites. The calculated factors have been identified as potential source categories by comparing them to known source profiles from the literature, taking into account species lifetimes and examining time series of source contributions. Five of the six PMF source profiles are common to all sites and all factors are identified as known and aged plume profiles: vehicle exhaust, evaporative sources, residential heating, biogenic and remote sources. Contribution of evaporative sources (29.5%) remains predominant for the southern site while residential heating (28.0% and 21.7%) is the main factor for the two others. The resultant information allowed comparison with emission inventories usually given by activity sectors. Contributions of vehicle exhaust and evaporative sources (36.6 ± 8.4% on average for the 3 sites) are in agreement with emissions coming from road transport and extraction & distribution of fossil fuels (31.6% on average over the period 2002-2006 period), and so is residential heating (19.4 ± 6.4%) which is close to nonindustrial combustion emissions (13.7%). Biogenic and background factors contribute respectively at 10.5 ± 3.5% and 12.7 ± 3.9% on average for the 3 sites. This work was completed with an air mass trajectory analysis in order to apportion source contribution depending on air mass origins. Each sample was associated with its 3-day back-trajectory arriving at the sampling station at 12:00 GMT (P = 950 hPa) and calculated by the British Atmospheric Data Centre. The K-means clustering algorithm was used to group these trajectories depending on their direction, their speed and their altitude. Two main groups have been distinguished: (1) older and diluted air masses from an oceanic origin where “remote sources” present the main contribution; and (2) anthropogenic and closer sources indicating continental influence. In this group, some clusters represent trajectories coming from the north and distant urban areas with high wind speed, and are marked by high contributions of residential heating and evaporative sources. Trajectories with short pathways corresponding to low wind speed allow to discern more local influences from urban areas with vehicle exhaust and residential heating profiles as main contributions. Further works concerning the potential source locations of NMHC observed in these French rural sites will be published. mar., 14 mai 2024 09:05:55 +0200 mar., 14 mai 2024 09:06:09 +0200 https://www.peren-revues.fr/pollutionatmospherique/7121 https://www.peren-revues.fr/pollutionatmospherique/3395 Le tube à diffusion est un outil de mesure simple, très utilisé, en particulier par les réseaux de surveillance de la qualité de l'air, pour connaître la répartition spatiale d'un polluant sur une agglomération. Il constitue un bon complément à la surveillance en continu réalisée à l'aide d’analyseurs automatique.Ces travaux présentent des méthodes utilisant des tubes à diffusion pour mesurer O3, NO2 et SO2 dans l'air ambiant. Les performances de ces tubes : limite de détection, exactitude, répétabilité et estimation de l'erreur des mesures sont évaluéeset discutées. En adoptant des durées d'échantillonnage longues (ici deux semaines pour SO2 et NO2 et une semaine pour O3), ces échantillonneurs présentent des limites de détection suffisamment basses (LD < 5 µg.m-3) pour réaliser des mesures de ces trois polluants dans l'air ambiant. Ces méthodes garantissent une répétabilité satisfaisante (CVmoyen≈ 5 %) pour NO2 et O3, et moyenne pour SO2 (CVmoyen = 12 %).Les tubes sont validéssur site en comparant leurs mesures à celles des analyseurs en continu (techniques de référence). La bonne linéarité entre les réponses des tubes et les concentrations déterminées par les analyseurs a été vérifiée, les coefficients de corrélation correspondants sont proches de 0,9 pour les trois polluants. L'analyse des écarts de mesure obtenus entre ces deux techniques a permis d'estimer les erreurs de mesure des tubes à diffusion (± 5 µg.m-3pour NO2, ± 6 µg/m3> pour SO2 et ± 15 µg.m-3pour O3), Il nous semble important de prendre en considération les performances des tubes et notamment ces erreurs lors de l'interprétation des cartographies des niveaux de pollution obtenus avec des tubes à diffusion. Diffusion tube is a simple device of measurement often used, in particular by networks of air quality monitoring, to analyse the spatial distribution of a pollutant on a city. It constitutes a good complement to the continuous monitoring with monitors.This article presents methods using diffusion tubes for the measurements of O3, NO2 and SO2 in ambient air. Performances of these tubes: detection limit, accuracy, repeatability, and estimation of the error of measures are evaluated and discussed. With the long sampling times (in our study two weeks for SO2 and NO2, and one week for O3), these samplers present sufficiently low detection limits (DL < 5 µg.m-3) to perform measurements of these three pollutants in ambient air. These methods give good repeatability (RSDmean≈ 5%) for NO2 and O3, and medium for SO2 (RSDmean= 12%).Then diffusion tubes are validated on site by comparing their measures to those of the continuous monitors (techniques of reference). The goad linearity has been checked between the tubes responses and the contents measured by monitors, the corresponding correlation coefficients are close to 0,9 for the three pollutants. The analysis of measure differences obtained between these two techniques has allowed to estimate errors of measures of diffusion tubes (± 5 µg.m-3 for NO2, ± 6 µg/m-3 for SO2 and ± 15 µg.m-3 for O3), it seems us important to take into consideration these errors for interpretation of map air pollution levels obtained with diffusion tubes. mar., 11 mars 2014 09:03:30 +0100 mar., 12 juil. 2016 17:01:05 +0200 https://www.peren-revues.fr/pollutionatmospherique/3395 https://www.peren-revues.fr/pollutionatmospherique/3329 Deux techniques multivariées, la classification ascendante hiérarchique et le graphique en étoile, ont été utilisées pour examiner les niveaux en NO et NO2 obtenus aux 14 stations du réseau de surveillance de la qualité de l’air de l’agglomération lilloise. Cette approche statistique a permis d'identifier, par la construction d'une classification, deux groupes homogènes de distribution de NO séparant les sites exposés à une pollution de proximité due aux transports de ceux non influencés par ce même type de pollution. Les distributions de NO2 se répartissent dans cette même analyse en trois classes, correspondant à des degrés différents d'exposition des stations vis-à-vis de la pollution de fond induite par les transports. Ce classement des stations obtenu par l'analyse des distributions de NO et de NO2 est globalement en accord avec nos connaissances sur l'environnement des sites de mesures. Il a permis de bien définir le type d'influence « transport » subi par les différentes stations du réseau et de reconsidérer, pour certaines d'entre elles, leurs objectifs de mesures. Avec l'appui d'un outil de prospection, tel qu'un laboratoire mobile, cette analyse par classification peut également servir de support à l'optimisation du dispositif de surveillance du réseau. Two multivariate analyses, hierarchical clustering analysis and star symbol plot, have been applied to examine the NO and NO2 levels on the fourteen stations of air quality network of Lille. Two groups of NO distributions have been identified by this statistical approach first group, the sites exposed to the pollution of proximity generated by the transports and second one, the sites non influenced by this same type of pollution. The NO distributions are divided among three classes, corresponding to three different degrees of exposure of stations beside the background pollution induced by the transports. This classification of stations obtained by the analysis of their NO and NO2 distributions are globally in agreement with our knowledges on the environment of sites. It has allowed to well define the type of "transport" influence undergone by the different stations and to reconsider, for some stations, their measurement target. With the support of a mobile laboratory, these analysis can be also useful to the optimization of network design. A method of optimization is proposed in this article. lun., 10 mars 2014 14:51:14 +0100 mar., 12 juil. 2016 11:36:01 +0200 https://www.peren-revues.fr/pollutionatmospherique/3329 https://www.peren-revues.fr/pollutionatmospherique/2004 Le décret 2011-1728 rendra obligatoire la surveillance de la qualité de l’air dans les bâtiments publics français en 2015. Afin de mettre en place les modalités de cette surveillance, une campagne pilote a été initiée en 2009 et a consisté à mesurer les concentrations de formaldéhyde, de benzène et le confinement au sein de 300 écoles primaires et crèches. La première phase de cette campagne a révélé quatre salles de classe présentant des concentrations en formaldéhyde proches de la valeur d’information et de recommandation actuelle égale à 50 µg/m3. Le Laboratoire Central de Surveillance de la Qualité de l’Air (LCSQA) a été missionné pour effectuer un diagnostic des sources d’émission de formaldéhyde au sein de ces écoles. Les taux d’émission des matériaux de construction et d’ameublement ont été mesurés sur site avec un préleveur passif développé à l’École des Mines de Douai. Plus de 30 sources d’émission différentes ont été mesurées dans chaque salle de classe, avec des taux d’émission compris entre 8 et 255 µg/m2/h. Le plafond a été identifié comme la source d’émission principale dans chacune des écoles (34 à 70 % des émissions totales). Les taux d’émission mesurés ont ensuite été utilisés pour contraindre un modèle d’équilibre des masses qui a permis de tester l’efficacité de différentes stratégies de réduction des concentrations en formaldéhyde. Monitoring of indoor air quality in French public buildings has been enacted by the 2011-1728 decree and will be compulsory by 2015. A national pilot study has been initiated in 2009 to assess the needs for air quality monitoring in buildings receiving children. Concentrations of formaldehyde and benzene, as well as confinement parameters, were measured in 300 preschools and nurseries. This study pointed out 4 schools exhibiting formaldehyde concentrations that are close to the actual recommendation and information value of 50 µg/m3. The French laboratory for air quality monitoring (LCSQA) was committed to carry out a diagnostic of formaldehyde sources in these polluted schools. Emission rates of construction and furnishing materials were measured on-site with a passive sampler developed at the École des Mines de Douai. More than 30 different sources were identified in each school, with emission rates in the range 8-255 µg/m²/h. The ceiling was an important source of formaldehyde in each school (34-70% of the total emission). These emission rates were used to constrain a mass balance model to evaluate the impact of formaldehyde reduction strategies. ven., 05 juil. 2013 15:07:35 +0200 mar., 23 mai 2017 10:12:22 +0200 https://www.peren-revues.fr/pollutionatmospherique/2004 https://www.peren-revues.fr/pollutionatmospherique/1616 Cette étude présente un essai d’aptitude pour les Associations agréées de surveillance de la qualité de l’air effectuant la mesure du NO2 par échantillonneur à diffusion en France. L’évaluation des données montre que les participants obtiennent de bons résultats pour les expositions sur sites. Pour les essais sur tubes dopés et matériaux de référence, environ la moitié des participants obtiennent de bons résultats alors que l’objectif de qualité était aussi plus ambitieux. L’intercomparaison a également été planifiée pour déterminer la répétabilité et la reproductibilité de la méthode de mesure. Pour les essais sur site, la répétabilité diminue avec le niveau de concentration mesurée, passant d’environ 20 à 10 % quand les concentrations évoluent de 15 à 40 μg/m3. En revanche, la reproductibilité semble stable à 45 %. La répétabilité (10 %) et la reproductibilité (20 %) obtenues pour les essais sur les tubes dopés et les matériaux de référence sont inférieures aux répétabilité et reproductibilité des essais sur site.La reproductibilité est toujours supérieure à la répétabilité, ce qui suggère la présence d’erreurs systématiques dans la préparation et/ou l’analyse des échantillonneurs. De plus, le contrôle qualité efffectué sur la méthode d’analyse montre que la valeur du blanc, l’écart de linéarité et la variation de la pente d’étalonnage peuvent être diminués.Globalement, les résultats de cette étude apparaissent plus précis que ceux qui sont obtenus dans le cadre du programme de contrôle qualité WASP et du réseau national NO2 du Royaume-Uni. Cette étude montre également une amélioration des résultats par rapport à l’intercomparaison 1999 réalisée par l’École des mines de Douai.Le résultat le plus notable reste que la médiane des valeurs moyennes de tous les laboratoires pour les essais sur site est en accord parfait avec les mesures des analyseurs par chimiluminescence. De plus, les nouveaux matériaux de référence préparés par l’ERLAP en exposition sous atmosphère contrôlée, ont démontré leur validité pour l’utilisation dans ce type d’intercomparaison This study presents the results of a proficiency testing by intercomparison exercise for NO2 measured using diffusive samplers by the French air quality monitoring networks. The participants obtained good results for the field exposition. In the case of spiked tubes and reference materials, half of the participants obtained good results while the objective was more ambitious.The aim of the intercomparison exercise was also to determine the repeatability and reproducibility of the method. For the field experiments, the repeatability decreased from 20 to 10% when the NO2 concentration increased from 15 to 40 μg/m3, while the reproducibility was stable. The reproducibility was around 45%. For the experiments on spiked tubes and reference materials, the repeatability (10%) and reproducibility (20%) were smaller than those obtained for the field expositions.The reproducibility was always higher than the repeatability, indicating the presence of systematic errors during the preparation and/or the analysis. Moreover, the quality control of the analytical procedure showed that the blank, linearity error and slope of the calibration line could be improved.The results of this intercomparison are more precise than those obtained with the WASP quality control and NO2 national network of United Kingdom. This study also shows an improvement of the results compared with those obtained by the intercomparison study organised by the École des mines de Douai, France, in 1999.The most important result is that the median of all laboratories for the field expositions is in good agreement with the measurements of the chemiluminiscence analyser. Moreover, the new reference materials, which were prepared by ERLAP by exposition in a chamber under controlled atmosphere, showed their validity for this type of intercomparison. mar., 04 juin 2013 08:57:21 +0200 ven., 06 nov. 2015 16:06:49 +0100 https://www.peren-revues.fr/pollutionatmospherique/1616 https://www.peren-revues.fr/pollutionatmospherique/524 Les monoterpènes sont des composés naturellement émis par les matériaux à base de bois. Une enquête préliminaire a démontré l’occurrence de certains monoterpènes dans les constructions à ossature bois. À l’inverse des prélèvements actifs, les prélèvements passifs à l’aide du dispositif Radiello® simplifient l’étape d’échantillonnage des composés d’intérêt dans les milieux intérieurs. Toutefois, la connaissance du débit d’échantillonnage est nécessaire pour une quantification via les échantillonneurs passifs Radiellos®.Ces échantillonneurs (Radiello® Tenax TA avec un corps diffusif en polyéthylène microporeux) ont été évalués pour neuf monoterpènes (α-pinène, β-pinène, d-limonène, Δ3-carène, camphène, carvone, 1,8-cinéole, linalool et p-cymène) sur une durée de 4 heures. Les paramètres de la méthode (droite d’étalonnage, justesse, répétabilité, niveau de blanc, stabilité…) ont été estimés.Les débits d’échantillonnage ont préalablement été établis pour des conditions standards en chambre d’exposition. L’influence de trois facteurs environnementaux (température (T), humidité relative (RH) et niveau de concentration (C)) sur les débits d’échantillonnage a ensuite été évaluée suivant un plan factoriel complet à deux niveaux (bas et haut). Les concentrations dans la chambre d’exposition ont été suivies par des mesures en prélèvement actif sur tube Tenax TA. Pour les deux systèmes de prélèvement, les analyses ont été réalisées par TD-GC-MS.Les résultats de cette étude démontrent que ce dispositif passif est adapté pour le prélèvement de cinq des neuf mono- terpènes. Le débit d’échantillonnage se présente sous la forme d’une équation comprenant les deux facteurs, température et humidité relative. Cet essai a démontré l’influence significative de la température. Une équation permettant d’estimer le débit d’échantillonnage a été établie pour chaque substance étudiée.Des mesures des neuf monoterpènes à l’aide du dispositif Radiello® Tenax TA ont ensuite été réalisées dans des maisons neuves en bois et comparées aux mesures obtenues par prélèvement actif sur tube Tenax TA Monoterpenes are compounds naturally emitted by wooden materials. A preliminary study had demonstrated the occurrence of some monoterpenes in the timber frame constructions. Contrary to the active sampling, the passive sampling with Radiello® device simplifies the sampling step that is an interest in indoor environment. However, the knowledge of the sampling rate is necessary for quantification via the passive samplers Radiello®.Radiello® sampler with Tenax TA cartridge was evaluated for the 4-h concentration measurements of nine monoterpenes (α-pinene, β-pinene, d-limonene, Δ3-carene, camphene, carvone, 1,8-cineole, linalool and p-cymene). The performance parameters of the method (calibration curve, trueness, repeatability, blank level, stability of samples) were estimated.The sampling rates were first evaluated under the standard conditions in an exposure chamber. The influences of three environmental factors (temperature (T), relative humidity (RH) and concentration level (C)) on the sampling rates were also evaluated following a full factorial design at two factor levels (low and high). The monoterpenes concentrations in the expo- sure chamber were followed by an active sampling on tube Tenax TA. For both sampling devices, analyses were realized by TD-GC-MS.The results of this study demonstrated that the Radiello® device is suitable for the measurement of five of nine studied monoterpenes. The sampling rates were defined by an equation including two factors, temperature and relative humidity. Temperature is found to be the most important factor leading to variability of the all monoterpene sampling rates. An equation allowing to estimate the sampling rate was established for every studied compound.Measurements of monoterpenes with the Radiello® device were then carried out on new wooden houses and compared with measurements obtained by active sampling on Tenax TA tubes jeu., 28 févr. 2013 14:33:21 +0100 jeu., 28 févr. 2013 14:33:21 +0100 https://www.peren-revues.fr/pollutionatmospherique/524