https://www.peren-revues.fr/pollutionatmospherique/5762 Publications of Auteurs Stéphane Sauvage fr 0 https://www.peren-revues.fr/pollutionatmospherique/7121 Les composés hydrocarbonés non méthaniques (HCNM) jouent un rôle prépondérant dans la chimie de l’atmosphère puisqu’ils interviennent en tant que précurseurs de la formation de polluants secondaires comme l’ozone ou les aérosols organiques secondaires. Disposant d’une base de données conséquente d’au moins cinq années de mesures systématiques de 46  HCNM sur trois sites de l’observatoire MERA (Mesure et Évaluation en zone Rurale de la pollution Atmosphérique à longue distance), le modèle sources-récepteur PMF (Positive Matrix Factorization) a été appliqué pour mettre en évidence des associations inter-espèces et identifier des profils de sources à l’origine des concentrations mesurées sur les sites récepteurs. L’application de ce type de modèle sur des sites ruraux, éloignés des sources et à des espèces réactives comme les HCNM a constitué une nouvelle approche. L’hypothèse de la conservation des masses sur lequel s’appuie le modèle est discutable compte tenu de la réactivité différente des espèces. C’est pourquoi la réactivité a été prise en compte par l’ajout d’une composante d’incertitude comme données d’entrée du modèle. Une étude de sensibilité du modèle a permis de consolider les résultats obtenus par rapport aux choix méthodologiques. Cinq profils de sources communs aux trois sites ont été identifiés : les profils « chauffage résidentiel », « échappement automobile », « évaporation de carburants », « biogénique » et « sources lointaines ». Les contributions relatives de ces sources aux teneurs en HCNM sont cohérentes avec les données d’inventaire d’émissions et avec les résultats d’autres travaux. Elles font apparaître une hiérarchie différente et logique pour les trois sites. L’analyse de ces contributions par classe de rétrotrajectoires de masses d’air met en évidence les parts d’influence locale et continentale où les profils de sources urbaines contribuent davantage alors que la part d’influence océanique est dominée par le profil « sources lointaines ». It has been well established that non-methane hydrocarbons (NMHCs) play an important role as precursors of ozone and other secondary pollutants like Oxygenated Volatile Organics Compounds (OVOC), organic nitrates or particulate organics matter. Forty-six non-methane hydrocarbon (NMHC) concentrations have been measured between 1997 and 2006 at three MERA sites (Mesure des Retombées Atmosphériques, French acronym for background air pollution monitoring) according to the EMEP programme. VOCs monitoring has been carried out firstly to estimate their background concentration levels and trends, and secondly to provide observation data for model validation and quality check of VOC emission inventories. The objective of this work was to use this extensive dataset in order to identify NMHC source types and to apportion their contributions. Data analysis was performed using Positive Matrix Factorization (PMF). The general concept of this receptor model being mass conservation, the computed factors may not be directly related to emission profiles when reactive species are measured far from the sources but can be interpreted as aged emission profiles. Besides, in this work the uncertainty taken into account as PMF input data combined uncertainty of the measurement method and photochemical reactivity of each considered species. The PMF parameters and the uncertainty model were established and discussed by examining the sensibility of the model. Six factors were considered for the 3 sites. The model results explain on average 86.5% of the total concentrations of the 46 hydrocarbons measured for the 3 sites. About 80% of the variability of the VOC species concentrations could be explained by the model for all sites. The calculated factors have been identified as potential source categories by comparing them to known source profiles from the literature, taking into account species lifetimes and examining time series of source contributions. Five of the six PMF source profiles are common to all sites and all factors are identified as known and aged plume profiles: vehicle exhaust, evaporative sources, residential heating, biogenic and remote sources. Contribution of evaporative sources (29.5%) remains predominant for the southern site while residential heating (28.0% and 21.7%) is the main factor for the two others. The resultant information allowed comparison with emission inventories usually given by activity sectors. Contributions of vehicle exhaust and evaporative sources (36.6 ± 8.4% on average for the 3 sites) are in agreement with emissions coming from road transport and extraction & distribution of fossil fuels (31.6% on average over the period 2002-2006 period), and so is residential heating (19.4 ± 6.4%) which is close to nonindustrial combustion emissions (13.7%). Biogenic and background factors contribute respectively at 10.5 ± 3.5% and 12.7 ± 3.9% on average for the 3 sites. This work was completed with an air mass trajectory analysis in order to apportion source contribution depending on air mass origins. Each sample was associated with its 3-day back-trajectory arriving at the sampling station at 12:00 GMT (P = 950 hPa) and calculated by the British Atmospheric Data Centre. The K-means clustering algorithm was used to group these trajectories depending on their direction, their speed and their altitude. Two main groups have been distinguished: (1) older and diluted air masses from an oceanic origin where “remote sources” present the main contribution; and (2) anthropogenic and closer sources indicating continental influence. In this group, some clusters represent trajectories coming from the north and distant urban areas with high wind speed, and are marked by high contributions of residential heating and evaporative sources. Trajectories with short pathways corresponding to low wind speed allow to discern more local influences from urban areas with vehicle exhaust and residential heating profiles as main contributions. Further works concerning the potential source locations of NMHC observed in these French rural sites will be published. mar., 14 mai 2024 09:05:55 +0200 mar., 14 mai 2024 09:06:09 +0200 https://www.peren-revues.fr/pollutionatmospherique/7121 https://www.peren-revues.fr/pollutionatmospherique/7115 L’application de modèles sources-récepteur aux mesures de composés organiques volatils est présentée au travers de deux cas d’études dans différents sites urbains français. Le premier cas est une étude réalisée dans le cadre du Laboratoire Central de Surveillance de la Qualité de l’Air (LCSQA). Elle concerne l’analyse de données de mesures horaires de COV réalisées par les Associations Agréées de Surveillance de la Qualité de l’Air (AASQA) de février 2002 à décembre 2003 pour trois sites urbains français (Stras bourg, Marseille, Grenoble). Deux modèles sources-récepteur ont été mis en œuvre sur ce jeu de données. Le modèle Positive Matrix Factorization (PMF) a permis de distinguer cinq facteurs communs aux trois sites qui ont pu être associés à des profils de sources connues : « échappement automobile », « évaporation essence », « fuites de gaz » et « biogénique » et « chauffage domestique ». La comparaison des contributions de sources modélisées par le PMF et le modèle chemical mass balance (le CMB) a montré une certaine cohérence notamment avec une contribution majoritaire attribuée à la source « échappement automobile » pour les trois sites. Toutefois, le CMB se limite à déterminer la contribution des profils de sources qui ont été au préalable donnés en entrée de modèle. Dans l’approche PMF, le nombre de sources est ajusté, ce qui a ainsi permis de discerner des profils de source supplémentaires et notamment l’apport de sources lointaines. Cela conduit à une surestimation de la source « échappement automobile » de 10 à 20 % suivant les sites lors de l’utilisation du modèle CMB. Pour le deuxième cas d’étude, le modèle sources-récepteur PMF, a été appliqué sur un jeu de données composé de la mesure horaire (soit 453 échantillons) en mai-juin 2007 à Paris de 21 COV comprenant des alcanes, des alcènes, des composés aromatiques, des composés oxygénés (acétone et méthanol) et azotés (acétonitrile). Ce modèle a permis d’extraire sept facteurs à l’origine des concentrations en COV, suggérant l’influence des sources suivantes : « échappements automobiles », « évaporation des essences », « industries lointaines », « fuite de gaz naturel », « source locale », « biogénique » et « combustion de bois ». La mesure des COV fonctionnalisés, tels que les composés oxygénés a permis de pointer l’influence d’une source additionnelle importante. La détermination de la contribution des facteurs modélisés a montré la contribution majoritaire des sources de COV liées aux activités de trafic (39 %), ainsi que la contribution d’une source identifiée comme « industries lointaines » (35 %). En outre, l’étude des variations journalières de la contribution des sources a mis en évidence la forte dépendance de l’origine des masses d’air, dans la contribution de la source « industries lointaines ». Les sources identifiées et leurs contributions « locales/ régionales » ont été comparées aux données de l’inventaire local d’émissions (AIRPARIF, 2009) et des différences significatives entre les résultats des deux approches ont été trouvées notamment concernant le secteur « usage de solvants » fortement surestimé par l’inventaire. Ce dernier résultat met donc en évidence l’importance de l’utilisation d’outils tels que les modèles sources-récepteur associés à des observations dans l’évaluation de la qualité de l’air, outils d’évaluation totalement indépendants et complémentaires des données d’inventaire. This paper presents two studies concerning VOCs source apportionment in several urban areas in France. The common approaches were based on the data analysis of extensive measurement datasets using source-receptor model. In the first case, hourly concentrations of 31 Volatile Organic Compounds (VOC) were measured between 2001 and 2003 at three sites: Marseille, Grenoble and Strasbourg. Positive matrix factorization (PMF) allowed the identification of five common sources for the three sites: vehicle exhaust, gasoline evaporation, gas leakage, biogenic and domestic heating for both winter and summer VOC datasets. Specific industrial source profiles were also identified for Marseille and Grenoble while a solvent use profile could be distinguished only for Strasbourg and Marseille. Source contributions modelled by the PMF were then compared to the Chemical Mass Balance (CMB) results. Converging results from the different models indicated automobile exhaust source as the most important contribution (from 35.4 to 61.4% of the total contributions according to the season and the site) followed by evaporative sources whatever the measurement site. Nevertheless significant differences appeared between the three sites for the vehicle exhaust factor. Indeed, regarding its principle, CMB is limited to evaluate source apportionment for sources previously and exhaustively defined. Conse quently, remote source factor modelled by PMF and which could not be used as known profile in CMB analysis can explain the differences observed for vehicle exhaust contribution. In a second study, a VOC data set measured in Paris in spring 2007, with hourly measurement of 21 VOC including alkanes, alkenes, aromatics, oxygenated and nitrile compounds, was analyzed using PMF model to identify source profiles and their contribution. Results were examined depending on the air mass origins in order to apportion local and regional influences. The comparison between results from the PMF simulation and the local emission inventory has shown some discrepancies which need to be further investigated. These works showed that source receptor model is a complementary tool to evaluate emission inventories. Nevertheless these approach results depend on the input species, the number of data and measurement uncertainty. The choice of typical species as emission tracer is crucial to well identify source factors. lun., 13 mai 2024 16:30:18 +0200 lun., 13 mai 2024 16:30:24 +0200 https://www.peren-revues.fr/pollutionatmospherique/7115 https://www.peren-revues.fr/pollutionatmospherique/5748 Les composés atmosphériques, qu’ils soient de sources naturelles ou anthropiques, peuvent être transformés, transportés sur de longues distances et transférés de l’atmosphère vers un autre réservoir via les retombées atmosphériques. Ces composés, bien que présents à l’état de trace, peuvent générer des événements de pollution, dont la prévision est utile à la protection de la santé publique, des milieux naturels et du climat. Au cours des trois dernières décennies, des politiques de réduction des émissions polluantes ont été mises en place en Europe et sur d’autres continents afin de limiter leurs effets. Pour un certain nombre de ces composés, l’efficacité de ces politiques peut être évaluée par le suivi à long terme de la chimie des retombées atmosphériques, ainsi que sur la définition de charges critiques pour un écosystème, définies (le milieu forestier dans cet article) comme le dépôt anthropique maximal qui ne conduira pas à un dépassement des concentrations critiques au sein du compartiment étudié, en l’état actuel des connaissances. En France, des observatoires nationaux (MERA, RENECOFOR/CATAENAT) sont dédiés à la surveillance des retombées atmosphériques depuis les années 90. Parmi les éléments majeurs inorganiques mesurés depuis l’origine, les ions sulfates (SO42-), nitrates (NO3-) et ammonium (NH4+) sont particulièrement suivis pour leurs impacts acidifiant et eutrophisant sur les écosystèmes. Ces ions solubilisés dans l’eau sont issus de la transformation des gaz précurseurs SOX, NOX, et NH3 émis majoritairement par les activités anthropiques. La mutualisation des mesures de ces observatoires offre un jeu de données inédit pour étudier l’évolution de la composition chimique des retombées atmosphériques au niveau national ou européen et permet une comparaison avec l’évolution des émissions des polluants primaires. Les variations sur les mêmes périodes des cartes de charges critiques et de leurs dépassements permettent de constater directement les effets des politiques de réduction des émissions mises en œuvre sur les écosystèmes terrestres. The atmospheric compounds which are emitted by natural or anthropogenic sources, can be transformed, transported on long range and transferred towards the ecosystems under the atmospheric deposition process. These compounds can generate pollution events which forecast is useful for public health and natural ecosystems protection. During the last three decades, the policies of reduction of polluting emissions were organized in Europe and on other continents to limit their effects on the human health, the ecosystems and the climate. The efficiency of these policies can be estimated by the follow-up at long-term of the chemistry of the atmospheric deposition and by the definition of critical loads for an ecosystem defined as "the highest load that will not cause chemical changes leading to long-term harmful effects in the most sensitive ecological systems", in the present state of the knowledge. In France, national monitoring networks (MERA, RENECOFOR/CATAENAT) were implemented to the monitoring of the atmospheric deposition from the beginning of the 90s. Among the inorganic major elements measured since the origin, the sulfate (SO42-), nitrate (NO3-) and ammonium (NH4+) ions are particularly followed for their acidifying and eutrophying impacts on the terrestrial ecosystems. These solubilized ions arise from the transformation of precursor gases SOX, NOX, and NH3 be mainly emitted by the anthropogenic activities. The combined measurements of these two monitoring networks offer a set of data to study the evolution of the chemical composition of the atmospheric deposition at the national or European level and allow a comparison with the evolution of the emissions of primary pollutants. The variations over the same periods of the maps of critical loads and their exceedances allow to estimate the effects of the emissions reduction policies. jeu., 25 août 2016 16:21:34 +0200 mer., 03 mai 2017 14:49:22 +0200 https://www.peren-revues.fr/pollutionatmospherique/5748